1934年，在完全占领东北后，日本人接着入侵热河省、察哈尔省和绥远的东部和北部地区，这些都属于内蒙古的部分地区。1935年，日本人入侵中国北部地区，而同年冬，在各地城市，号召对日宣战的学生运动热烈高涨起来。该爱国运动给予了全国各地的政府官员和中国人民最大的鼓舞。其间，陶博士响应时局的要求，发起了国难教育运动，起草了“国难教育宣言书”，组织了国难教育社。同时，陶也参与了“中国新文字研究会”的创建，起草了“中国新文字宣言”。[27]也就在1935年，陶非常积极提倡“抗日全国统一战线”的理想，即联合所有的政党抗日救国。
（六）周游世界（1936—1938）
1936年5月是内忧外患的艰难时期，民间组织联合起来派遣陶博士作为民间大使出访东南亚、欧洲和美洲的28个国家。此行使命的主要目的在于向全世界宣告中国人民抗日救亡的决心。陶鼓动两亿海外华侨帮助祖国。1936年秋，陶抵达法国。在陶的鼓励和帮助下，欧洲成立了抗日救国会。[28]接着他访问英国，应邀参加世界新教育联合会的年会。在会上，陶阐述了“生活教育”“教学做合一”和“小先生制”。[29]
1936年12月12日，张学良将军响应共产党人的主张，软禁了蒋介石，要求蒋停止内战对日宣战。蒋获释后，国共两党军队之间的战斗暂停下来，准备抗日。1937年春，日军占领了北平和天津地区的许多要塞。此时，陶博士已从欧洲来到美国。他发奋工作，向美国人民讲述中国危机，并组织了海外华人留学生帮助他。他也访问了文化机关，同著名的约翰·杜威和威廉·克伯屈教授交换意见便于更好地筹划中华教育。1937年7月7日，中日战争爆发了，中国人民浴血奋战，保卫家园。那时，陶博士呼吁美国人不要把军火卖给日本，他也尽力说服纽约港的码头工人拒绝装载运往日本的军火。
（七）重庆教育试验（1938—1946）
1938年夏，陶离美归国。同年10月25日，中国撤离中部地区最重要的战略性城市武昌和汉口。陶也去了陪都重庆。他参与创建了全国战时教育协会，起草了战时教育计划，创办了“晓庄研究院”，发起了“民主教育运动”，其旨趣，也正是笔者所记得的，是“为所有民众的教育”。1938年后期，在他的倡议下，生活教育社在广西桂林举办了一次大会，他当选为总干事。同年，陶博士参加了由国民党政府召开的第二届政治协商会议。在会上，他提出了有关教育和政治改革的几个议案。政府给予他安徽省教育厅长的高位，可他拒绝了。
1939年，在重庆北碚，陶创办了育才学校（天才学校）。该校的筹办是为了促进学生的特殊才能和鼓励小组学习。通过民主性的团队学习完全发展个体的潜能是陶的基本思想之一。[30]
由于战时通货膨胀，每况愈下，因此，陶是在极端困窘的情况下从事试验的。然而，海内外的教育工作者和教育专家都高度评价陶的光辉事业。[31]
1940年7月27日，陶孜孜不倦地把其全部时间与智能用于办理育才学校和进行全国各地战时工作时，美国总统富兰克林·D.罗斯福（）下达了对日原油和废铁的禁运令，陶在1938年就敦促过此事。陶高度赞赏这位伟大政治家做出的人道主义决定。
1945年8月15日，日本无条件投降。同年12月22日，美国总统特使乔治·C.马歇尔（）将军抵达重庆，代表国民党政府同共产党政府举行谈判要求组成联合政府。在之前和其间，陶博士曾提议建立联合政府，并参与“中国民主同盟”的工作，当选为中央委员会的常务委员。他也获一致同意，当选为教育同盟委员会的总干事。[32]1945年，在陶的倡办下，《民主教育》半月刊和《民主》同刊出版了。[33]
（八）战后活动、著述与辞世
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